生长于c面蓝宝石衬底的InGaN/GaN量子阱基LED在技术上已经相当成熟，性能也非常理想，外量子效率高于50%。然而，为了弥补富铟InGaN合金较差的晶体品质，使用大的阱是必要的。然而，铟的含量需达到30%～35%才能使波长进入绿色光谱范围。已经得到的最佳结果是生长于m面准单晶GaN衬底上的样品。目前，全球研究人员的主要工作集中于绿色光谱范围。所以，无人能够阻止这一技术革新，GaN将进入光电子领域，就像硅代表着电子学领域一样。......
2023-06-15
量子阱LED的辐射效率问题及其生长技术
【摘要】：然而，实验很快证明GaN位错实际上是抑制光发射的非辐射性复合中心。然而，仍没有出现对LED效率的令人接受的解释。图3-11 高能量量子阱的CL图像和薄InGaN层的AFM图像，层厚为典型量子阱的厚度以及薄InGaN层的AFM图像，发光能量为额定能量尽管如此，InGaN/GaN量子阱基LED的辐射效率问题仍在争论当中。研究中较突出的一个结论是为了阻止位错上的非辐射性复合，需要激子的局部化。需要注意的是实现高辐射效率的生长技术是MOVPE技术。
InGaN量子阱基LED最激动人心的特性是它们的内量子效率（70%～80%）。鉴于电流外延层的品质不高，能达到这么高的效率已经非常出色了。大面积大块GaN衬底其实无法从市场上购得，所以GaN晶体生长中蓝宝石用得最广泛。GaN和蓝宝石间的晶格失配约为33%（当考虑外延关系使GaN晶胞相对蓝宝石旋转了30°时，晶格失配为16%）。尽管如此，晶格失配的这种改变导致应变层（Strained Layer）的塑性松弛，大量的位错因此而产生。根据位错的特性（边沿或螺旋），只能有部分位错相互抵消，而且与层的厚度有关。因此，一般情况下螺旋位错（即通过InGaN/GaN外延薄膜并出现于表面的位错）密度至少为108 cm-2。有趣的是，我们注意到Nishia的第一款LED位错密度更高（109～1010 cm-2）。尽管如此，器件还是表现出非常出色的性能。
高缺陷的GaN基材料为何能发出明亮的光？任何其他Ⅲ-Ⅴ族光电子器件（例如GaAs基材料）肯定无法工作于这种条件。在依赖于实验的研究方法中，有一种方法试图证明这些位错是不活跃的。然而，实验很快证明GaN位错实际上是抑制光发射的非辐射性复合中心。
Narukawa等人[NAR 97]提出了另一种基于Nichia Chemical公司样品TEM观测的解释。在TEM图像中，InGaN/GaN量子阱看起来更像是量子盒（Quan-tum Box），原因可能是InGaN合金的相分离。因此研究组提出载流子（电子和空穴）强烈地局部化为富铟簇（Cluster）。这种局部化阻止了载流子向位错扩散，而且限制了非辐射性复合（见图3-9）。有趣的是，在多缺陷材料中使用量子盒的思想已经由J.M.Gérard和C.Weisbuch[GER 91]率先做了详细的阐述。这一想法甚至于1996年被硅衬底上的InA/GaA量子盒证明[GER 96]。
图3-9 载流子局部化为量子盒系统
尽管如此，多年来，蓝光LED出色的量子效率已经能够用这些纳米级富铟簇进行很好的解释。然而2003年，剑桥大学的C.Humphreys对此模型提出了怀疑。他用支撑视频证明富铟区实际上是用TEM观测时在电子束辐射下产生的[SME 03]！经过一年的争论，这种TEM观测的人为现象最终得到人们的认可。然而，仍没有出现对LED效率的令人接受的解释。2005年，A.Hangleitter小组提出一种基于TEM和AFM（原子力显微镜）的新观测方法。螺旋位错在生长表面上产生反向六棱锥形状的凹陷[HAN05]。因此，外延量子阱表现为地形缺陷，因为阱在凹陷侧变得更薄（见图3-10）。此外，部分量子阱相对于极面（0001）发生倾斜，导致内部电场的降低并造成QCSE减弱。以上两种效应的结果是：位于凹陷侧位错周围的部分量子阱跃迁能增加。换句话说，位错被一个势垒包围，势垒阻止载流子的扩散，从而也阻止了非辐射性复合。
图3-10 位错被凹陷包围的屏蔽效应（摘自文献[HAN 05]）
这个模型似乎很有吸引力，但很不幸，商用高亮度LED似乎并没有这类缺陷。最近，另一些假定被提出。例如，有文献指出InGaN中的铟原子簇导致空穴局部化为价带[CHI 06]。文献[GRA 05]提出量子阱厚度的变化相当于一个足以局部化激子的单层，因为QCSE导致能量波动了ΔE=F×ΔLw，其中F为内部电场，Lw为量子阱宽度。如果考虑F约为2MV/cm（In含量15%时的常见报道值）且单层波动的情况，则ΔE≈50meV。然而，对于产生载流子的强烈约束而言，此值仍然很低。2006年，我们的团队提出另一种InGaN/GaN量子阱基表面AFM扩展研究的解释。AFM观测显示出表面形态具有明显的谷形（见图3-11b）。地形剖面证实量子阱的厚度变化剧烈，且在谷部几乎为0。换句话说，谷周围量子阱的能量跃迁剧烈增加，这一点已经被时间分辨阴极射线致发光测量方法证实。可以明显看出，AFM法观察到的区域非常薄，与其对应的是比额定能量（见图3-11c）更高的跃迁能（见图3-11a）。对我们的兴趣而言，重要的一点是位错仿佛位于谷形的底部。所以位错被一个势垒屏蔽，此势垒是因谷附近量子阱厚度的减少而产生的。载流子无法再于位错处产生非辐射性复合。这个机理与Hangleitter等人[HAN 05]提出的类似，虽然位错周位势垒形成的原因并不相同。
图3-11 高能量量子阱的CL图像（a）和薄InGaN层的AFM图像，层厚为典型量子阱的厚度（b）以及薄InGaN层的AFM图像，发光能量为额定能量（c）
尽管如此，InGaN/GaN量子阱基LED的辐射效率问题仍在争论当中。研究中较突出的一个结论是为了阻止位错上的非辐射性复合，需要激子的局部化。需要注意的是实现高辐射效率的生长技术是MOVPE技术。因此，前面章节讨论的研究中，样本的生长均采用这种技术。到目前为止，MBE生长技术仍未获得能与之相比的结果。原因可能是与热动力平衡相去甚远的生长条件限制了前文讨论的效应，即势垒围绕着位错形成。一种有优势的方法是用平面上排列的量子盒替换量子阱。但首次发表的结果并未给出令人信服的结论。
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