生长于c面蓝宝石衬底的InGaN/GaN量子阱基LED在技术上已经相当成熟，性能也非常理想，外量子效率高于50%。然而，为了弥补富铟InGaN合金较差的晶体品质，使用大的阱是必要的。然而，铟的含量需达到30%～35%才能使波长进入绿色光谱范围。已经得到的最佳结果是生长于m面准单晶GaN衬底上的样品。目前，全球研究人员的主要工作集中于绿色光谱范围。所以，无人能够阻止这一技术革新，GaN将进入光电子领域，就像硅代表着电子学领域一样。......
2023-06-15
量子阱的光学性质及量子受限斯塔克效应
【摘要】：图3-4 In0.22GaN0.78N/GaN量子阱在300K发出蓝光至橙光时的PL光谱（见彩页）3.3.2.2 量子受限斯塔克效应1.极化现象和内部电场纤锌矿的对称表面因原子约束而形成的物体正点中心和负电中心并不重合，这导致晶体内出现自发的宏观极化[BER 97]。例如，In0.2Ga0.8N量子阱内电场达2.5MV/cm。所以波长为450nm时，阱的厚度固定于3.2nm而不是1.6nm。
图3-3所示为由EPFL（洛桑理工学院）生长的InGaN/GaN量子阱发射波长与光致发光强度的关系。此光谱反映出量子阱内部量子效率随波长的变化。注意Nishia（行业先驱，目前仍是领军人物）提出的LED量子外部效率随波长变化的规律与内部量子效率相同[NAK 99]。内部量子效率从370nm增加至450nm，450nm后再次下降。
短波长（<400nm）时的低效率可归因于各种现象。一方面，较低的阱宽度和In含量会降低导带和价带中的势垒，从而促进载流子的热逃逸。另一方面，较低的In含量能够减弱成分波动效应，据推测，这种效应是位错密度高但辐射效率也高的原因。我们将在讨论LED效率的时候再仔细研究这一内容。最后要考虑光致发光信号的再吸收，因为随着我们越来越接近GaN带隙（362nm@300K），势垒不再是完全透明的。
图3-3 InGaN/GaN量子阱光致发光强度与发射波长的关系
在长波长范围（>500nm），辐射效率的降低不能再用吸收现象或热逃逸现象解释，因为In成分很高，阱也很宽。如何解释外部量子效率在波长大于500nm时的降低现象呢？
图3-4所示为3种InGaN/GaN阱的PL光谱，它们的波长根据厚度的不 同（3nm、4nm、5nm）处 于450～600nm之间。注意到PL信号随波长的增加急剧下降。由于实验中只有阱的厚度是变化的，所以PL信号的下降不能归因于InGaN合金较差的品质。另一方面，原因也可能是厚度达到塑性松弛的临界值，导致结构性缺陷的出现，但本例不属于这种情况。上述现象实际上是由进入氮化物异质结构的内部电场造成的[BER 97，LER98，BUT08]。
图3-4 In0.22GaN0.78N/GaN量子阱在300K发出蓝光至橙光时的PL光谱（见彩页）
3.3.2.2 量子受限斯塔克效应
1.极化现象和内部电场
纤锌矿的对称表面因原子约束而形成的物体正点中心和负电中心并不重合，这导致晶体内出现自发的宏观极化[BER 97]。此外，GaN上生长的GaN层因量子材料的晶格失配而承受张力。张力还会造成具有“压电”特性的极化效应。我们将把量子阱内出现的内部电场与材料中的自发极化和压电极化联系起来。
两种极性材料间分界面处的空间电荷区由一量子阱组成，关系式如下：
σintb/w=n·（Pb-Pw） （3-6）
式中，Pb和Pw分别为势垒和阱的总极化。总极化为自发极化和压电极化之和。当GaN生长于c面蓝宝石上时，向量单元n垂直于表面且朝向（0001）轴。
如果考虑势垒和阱分界面电位移的守恒定律D=F+εP，得
εwε0Fp-εbε0Fb=Pb-Pp （3-7）
式中，ε0为自由空间的介电常数；εw和εb分别为阱和势垒的介电常数。对于无穷大势垒的特例，由分界面电荷产生的势垒内电场将互相抵消。所以势垒内电场可简写为
Fw=（Pb-Pw）/εwε0 （3-8）
如果势垒很薄，例如考虑多级量子阱时的情况，电场在结构中延伸。可引入形状系数对此加以分析。每个周期（阱+势垒）都引入大小为-e（LbFp+LwFw）的电位降，Lb和Lw分别为势垒和阱的厚度。通过设定结构末端的键合条件（Linking Condition），可得LbFb+LwFw=0。将此条件代入电位移矢量关系中，可得
Fw=Lb（Pb-Pw）/（εwε0Lb+εbε0Lw） （3-9）
假设阱和势垒的介电常数相当，则
Fw=Lb/[Lb+Lw]（Pb-Pw）/εε0 （3-10）
注意对于无穷大势垒的情况，单量子阱的电场公式是保守的。
在（Ga，In）N/GaN量子阱中，考虑到压电极化，GaN和InxGa1-xN间的自发极化差异是可以忽略的。所以阱内的电场只与阱有关。含20%In的（Ga，In）N/GaN量子阱中，电场的试验典型值为2.5MV/cm左右[LEF 01]。
对于同一In含量，Bernardini等人计算出的理论值为3.3MV/cm[BER 01]。
这一差异显然可用材料（尤其是InxGa1-xN）非理想的结构特性来解释。实际上，这种合金生长时浓度的变化是很重要的。
2.量子受限斯塔克效应
内部电场将导致量子受限斯塔克效应（QCSE）的产生，这种效应使光跃迁至低能级[BUT 08]。基态跃迁可表示为
Ee1-hh1=e1+hh1+Eg-ERy-eFpLp （3-11）
式中，e1和hh1分别为量子阱中电子和空穴的基本能级；Eg为阱的能带隙；ERy为激子的结合能；Fp为进入量子阱的电场；Lp为阱的厚度。上式的最后一项源自电场造成的频带偏移，它解释了红向移动（Redshift）的原因（见图3-5）。
如前所述，氮化物内的电场很高。例如，In0.2Ga0.8N量子阱内电场达2.5MV/cm。所以，如果阱的厚度增加1nm，则跃迁能减少250meV，相当于波长变化了20nm。这是InGaN材料系统一个非常重要的特性，正是因为这种效应，氮化物基LED发出的光才能进入红色光谱范围。
事实上，前面已经提到过InGaN合金品质在In含量超出20%～25%范围时会降低。
大块层可利用这么大的In含量获得波长的上限，即470nm。然而由于QCSE，仅增加量子阱的厚度就能使发出光位于红色波长范围。
很不幸，增加量子阱厚度的代价是辐射效率的严重降低，原因是电子-空穴对的空间分离。振子强度与波函数重叠积分的二次方成正比，当电子和空穴的波函数空间分离时（见图3-6a），振子强度更加弱。快速计算表明当阱的厚度大于3nm时，QCSE对振子强度而言变得重要（见图3-6b）。
图3-6 有内部电场和无内部电场时量子阱内电子和空穴的波函数（a）以及振子强度与阱厚度的关系（b）
所以当阱的厚度一定时，电场越强，振子强度越弱。同样，当In含量一定时，阱越厚，振子强度越弱。为了实现低能量（例如550nm），必须使电场强度最大，即In含量在20%左右（F=2.5MV/cm）。所以波长为450nm时，阱的厚度固定于3.2nm而不是1.6nm。波长在450～550nm间的振子强度降低了16倍。注意阱厚度为1.6nm的情况，束缚效应强于QCSE，振子强度只受内部电场的轻微影响。根据阱的厚度和成分，可达到的能量如图3-7所示。
图3-7 InGaN/GaN量子阱跃迁能与In%和阱厚度的关系（见彩页）
如前面所述，量子阱厚度不应超过3nm，目的是限制QCSE并且维持合适的辐射效率。因此，长波长LED需要增加In的含量，以维持它们的辐射效率恒定。然而，InGaN合金品质当In的含量超出20%～25%范围时迅速降低。所以绿光LED的阱更厚，这就是它们的效率严重降低的原因。商用蓝光LED使用的InGaN层含有15%～20%的铟，阱的厚度小于3nm。假设在光提取方面做了最大的努力，这种类型的结构可使外量子效率至少达到50%。
前面的讨论中已经明确强调了QCSE是用厚量子阱制造长波长LED的关键技术障碍，因为量子效率严重下降。所以未来获得绿光LED的技术取决于抑制内部极化场新方法的出现。
3.3.2.3 极化和非极化方向
前面小节已经指出，两种材料间宏观极化偏差形成的电荷依赖于垂直于分界面的矢量和宏观极化相关矢量间的夹角。换句话说，如果后者是垂直的，则电荷密度等于0。使材料沿着非极化方向生长可容易地获得以上条件[WAL00]。因为极化矢量根据c轴定向，所以必须选择包含c轴的生长平面，例如a面和m面。GaN的a面通常用在r面蓝宝石上生长的方法获得（见图3-8a）。3个沉积于a面GaN上的量子阱如图3-8所示。图3-8b所示的曲线为PL能量与阱厚度的关系，此时不存在内部电场。很不幸，与c面的生长层相比，晶体品质有所降低，原因有几点。首先，按照这种晶体取向，位错湮灭机理效率低下。其次，GaN的a轴生长导致大量的堆垛层错。
图3-8 生长于r面蓝宝石衬底的a面GaN层示意图（a）以及生长于a面的GaN/AlGaN量子阱跃迁能（b）
如今，研究工作转向了GaN的m轴生长，因为表面状态更佳，但关键问题仍然是衬底。第一块m轴取向GaN衬底有着非常好的前景[KIM 07]。很不幸，这种衬底的尺寸仍然较小，因为它们源自c轴生长的GaN准衬底（或大块衬底）。所以只有在横向切割后才能得到m面衬底。
另一个消除内部电场的方法是在半极性表面上生长GaN的异质结构[TAK00，GIL07]。这种情况下，可以利用这样一个事实：内部电场是因两种材料的总极化偏差形成的。这种偏差包含自发和压电两部分，可根据表面的取向相互抵消。但此处的衬底问题仍未得到解决。
“非极性”和“准极性”表面激发了全世界的研究热情，因为它们在发出绿光方面有很大的潜力。由于增加In的含量会大大降低InGaN合金的品质，所以实现长波长的唯一方法是增加量子阱的厚度。然而，我们已经了解到LED的效率因振子强度急剧减弱的影响较大，振子强度减弱的原因是沿c轴生长的异质结构中存在电场。所以，如果a面和m面不存在电场，那么绿光范围的效率会更高。然而为了实现此目标，InGaN合金的In含量应大于30%。虽然最新的研究成果表明非极性LED的效率超过令人鼓舞的30%[KIM 07]，但是材料科学领域的研究人员仍然要做大量的工作。
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