图4-14不同环境下颗粒物Fe的不同化学相态组成比较相比长江样品，黄河悬浮物样品的Fe HR/FeT更低而Fe U/FeT更高，反映了黄河样品中的Fe主要以硅酸盐结合态存在。值得注意的是，粉尘样品不同化学相态Fe的组成与黄河样品较为接近，推测与黄土高原的影响有关。......
2023-08-17
长江沉积物中的Fe循环及示踪意义研究回顾
【摘要】：关于河流中Fe 的循环，最早可以追溯到Gibbs的研究。随后，很多学者相继调查了全球河流入海颗粒物质中痕量金属元素通量及其控制因素。例如，Martin和Meybeck调查了全球7条主要河流40多种金属离子溶解态和颗粒态的含量。相比较而言，海洋沉积物中Fe HR/Fe T约为0.26，以河流供应为主，大气来源以及热液贡献较小。
关于河流中Fe 的循环，最早可以追溯到Gibbs(1973)的研究。1973 年，Ronald Gibbs 在Nature 上首次报道了亚马孙河和育空河(Yukon)各过渡金属的含量，并将各种金属划分为溶解态、离子交换态、有机物结合态、metallic coatings和晶体态。结果表明两条河流过渡金属分布相似，Cu和Cr主要以晶体态搬运，Mn以多金属包覆膜(metallic coatings)形式搬运，而Fe、Ni和Co 在各种相态中都有存在。Gibbs(1977)深化了早期工作，定量计算出了在亚马孙河和育空河中87%和78%的Fe都以氢氧化物包覆膜(hydroxide coatings)的形式存在。
随后，很多学者相继调查了全球河流入海颗粒物质中痕量金属元素通量及其控制因素。例如，Martin和Meybeck(1979)调查了全球7条主要河流40多种金属离子溶解态和颗粒态的含量。结果表明在风化作用影响下活动性弱的元素，例如REE、Co、Cr、Cs、Fe、Mn、Rb、Si、Th、Ti、U 和V 等主要富集在颗粒态中，而活动性较强的元素，例如B、Ba、Ca、K、Mg、Na、Sr等主要以溶解离子形式存在。之后几年，Martin 和Whitfield(1983)和Meybeck(1987)又相继报道了全球大部分主要河流溶解态和颗粒态金属离子的数据。
进入20世纪90年代之后，在碳循环研究热潮的带动下，各国学者对河流水化学研究日益重视，全球范围内掀起了一股研究河流主要金属离子的热潮(Presley，Boström 等，1981;Wen和Zhang，1990;Zhang和Huang，1993;Ingri和Widerlund，1994;Dupré等，1996;Neal等，1998;Zhang，1999;Jarvie 等，2000;Pokrovsky 和Schott，2002;Schäfer 和Blanc，2002;Stummeyer 等，2002;Gaillardet 等，2003;Gordeev等，2004;Müller等，2008;Huang 等，2009;Viers等，2009;Stolpe等，2010)。但这些研究大都从环境科学或者风化通量的角度对包括Fe在内的痕量金属做较为传统研究，还缺少从多学科和多种研究方法交叉研究的角度专门对Fe的循环过程作深入讨论。
Canfield(1989)运用化学相态分析的方法，对海洋沉积物中的活性Fe做了详细调查。随后，以Donald Canfield、Robert Raiswell和Simon Poulton等代表的科学家围绕高活性Fe与硫化物在厌氧环境下的反应及对古海洋氧化还原环境的指示，开展了广泛的调查(Buesseler等;Canfield，1988，1989;Canfield等，1992;Raiswell等，1994;Poulton，1998;Poulton和Canfield，2005;Raiswell等，2006;Poulton等，2009;Poulton等，2010)。Poulton和Raiswell(2002)的研究证明，高度化学风化作用下，河流注入海洋的沉积物高活性铁(Fe HR)占总铁(FeT)的比例较高，FeHR/FeT 为0.43;冰川沉积物主要形成于物理风化环境下，其Fe HR/FeT仅为0.11。相比较而言，海洋沉积物中Fe HR/Fe T约为0.26，以河流供应为主，大气来源以及热液贡献较小。Poulton 和Raiswell(2005)就河流以及冰川融水沉积物悬浮颗粒物中铁氧化物(主要是Fe HR，FePR)的赋存形式和控制因素开展了更详细的分析。用三步提取法证明铁的氧化态物质(Fe HR)主要吸附在硅铝矿物中，与粒度相关性很高;风化作用下产生的Fe HR经常以水铁矿纳米颗粒(10～20 nm)的形式赋存在有机质中。Jickells等(2005)总结了粉尘中的Fe与全球环境和气候的关系，认为表层土壤中的Fe通过大气搬运的海洋，改变了海洋环境中的生物地球化学过程，从而影响全球环境的变化。Raiswell(2006)系统总结了全球河流、冰川、大气粉尘、热液活动、海岸侵蚀等各种来源的Fe氧化物(氢氧化物)通量，认为近海Fe氧化物主要靠河流、大气粉尘和成岩作用旋回供应;而深海主要由冰川或者近岸沉积物的再搬运供应。Raiswell(2011)发现随时间变化，纳米级颗粒的Fe(nanoparticles，主要是Fe的氧化物和氢氧化物)会通过改变晶型或聚合方式的形式转化成其他纳米颗粒，从而生成更稳定的状态以便于长距离运输;另一方面，这种转化也会生成更加不稳定或易于生物吸收利用的Fe，从而由陆地搬运到开放的深海中。Taylor和Macquaker(2011)认为，海洋沉积物中Fe的含量多少，决定了海洋环境的氧化还原环境。对这一过程的了解，不仅有助于认识过去沉积环境，同时有利用正确评价浅海区域矿物—水—细菌三者之间的相互作用。
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长江河口沉积物中的Fe循环研究及环境示踪意义详细阅读
因此，大河流域的风化作用作为表生环境中元素地球化学循环的一个重要组成部分，在陆源物质从源到汇研究中必须深入考虑。另一方面，河流溶解态物质和颗粒态物质反映的风化尺度也不相同，溶解态反映的是短时间尺度上的风化产物，在地质历史时期来看，几乎是瞬时的。......
2023-08-17
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长江入海沉积物中Fe循环研究：环境示踪意义详细阅读
国际上的早期文献中，都有对我国河流入海颗粒物Fe含量的报道。但这些研究大都集中在入海沉积物总Fe含量上，且样品较少，没有对我国河流沉积物Fe的地球化学循环做系统的研究。如前所述，河流和海洋Fe循环是当前国际海洋科学界特别关注的热点问题，而我国目前在这一领域的研究还非常薄弱。......
2023-08-17
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长江沉积物中的Fe循环过程及环境示踪意义研究详细阅读
尽管还有上述种种问题存在，但不可否认，本书还是为长江沉积物Fe循环和源—汇过程的研究做了很多探索性的工作。Fe同位素研究是国际热点问题，我国相关工作才刚刚开展，长江水系沉积物Fe同位素研究更是鲜有报道。但鉴于Fe同位素巨大的应用前景，今后工作拟对长江Fe同位素开展更多研究。长江流域，尤其是中下游地区是我国人口最为密集的区域之一，人类活动对元素的地球化学行为，尤其是Fe的地球化学行为，有着重要的影响。......
2023-08-17
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长江入海沉积物中的Fe循环及环境示踪意义详细阅读
磁化率χ和饱和等温剩磁SIRM 主要反映物质磁性的强弱。大量样品的磁性测试表明，含量不很高的铁磁晶粒在很大程度上决定了物质的磁化率，故一般可将磁化率看作磁性矿物含量的粗略度量指标。土壤、岩石及沉积物中的磁性强弱主要是由亚铁磁性矿物决定的，例如磁铁矿、磁赤铁矿、钛赤铁矿等。但除了与含量有关外，χ和SIRM 还依赖于磁性矿物晶粒和类型。表5-1不同磁性矿物的磁性比较续表注：数据来源：俞劲炎等;Thompson和Oldfield......
2023-08-17
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长江沉积物中Fe循环过程与环境示踪意义详细阅读
整体上看，长江中下游赤铁矿和针铁矿的含量比上游略高。推测赤铁矿与针铁矿变化的不同步与长江流域土壤发育特征和赤铁矿本身的矿物属性有关。随着降雨冲刷，部分土壤颗粒被带到长江中，所以南通长江干流悬浮物在8月—9月表现为赤铁矿含量的显著升高和针铁矿含量的降低。......
2023-08-17
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长江入海沉积物中Fe循环与环境示踪意义详细阅读
图7-5南通沉积物中与赤铁矿和针铁矿相关各参数的季节性分布图7-6所示的相关性分析显示，对长江干、支流样品，FePR与χ和SIRM 存在较高的相关性，相关系数分别为0.75 和0.71，而S-100与FePR和SIRM 没有显示明显相关性。对南通悬浮物样品来说，S-100与FePR和SIRM 之间存在弱的负相关性。但反映磁铁矿与赤铁矿、针铁矿比例的S-100，并没有表现出随FePR、χ和SIRM 增大而增大的趋势，而且S-100与SIRM 还显示出负的相关性。图7-6长江悬浮物中与磁铁矿相关的参数之间相关性......
2023-08-17
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长江入海沉积物中的Fe循环过程及示踪意义详细阅读
尤其是对于自然界的真实样品，无论是矿物组成还是形态，远比人工合成矿物要复杂，导致长江沉积物Fe HR中包含的含铁矿物很难严格定义和区分。因此，在长江沉积物Fe循环机制和从源到汇研究过程中，方法的选择至关重要。为了揭示长江沉积物中Fe的组成和分布规律，有必要选择多种研究方法，相互印证比较，才能得到较为准确的结论。......
2023-08-17
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