然而，在有机半导体材料中无法实现碰撞电离，这是由于有机半导体中的激子束缚能比较高，大约在0.1～1.4eV，较无机半导体材料的束缚能高了约三个数量级［408］。因而，设计基于有机半导体材料的倍增型光电二极管无法直接借鉴传统无机雪崩二极管中的理论。首先，我们将介绍有机光电倍增探测器的基本器件结构、工作机理及其基本性能参数。随后，我们针对活性层分别为有机小分子和聚合物材料两种不同类型的光电倍增探测器进行了详细介绍。......
2023-06-24
有机小分子光电倍增探测器
【摘要】：有机小分子是最早被用于制备有机光电倍增探测器的材料。20世纪90年代，Hiramoto及其合作者就开始了关于有机光电倍增探测器的一系列研究［409，413，414，432，433］。研究表明，如果在PEDOT∶PSS／C60界面处插入一层20nm厚的BCP，器件将失去光电倍增性能。2010年，Hammond等人以CuPc、C60分别作为活性层的给、受体制备了体异质结光电倍增探测器，结构为ITO／NTCDA／C60／C60∶CuPc（7∶3）／BCP／Al，如图7.3所示［434］。
有机小分子是最早被用于制备有机光电倍增探测器的材料。20世纪90年代，Hiramoto及其合作者就开始了关于有机光电倍增探测器的一系列研究［409，413，414，432，433］。1994年，他们制备了第一个有机光电倍增探测器［409］，它是由Au／Me-PTC／ITO三层膜构成的一个单质结器件，该器件在-50℃、Au电极加-20V偏压条件下，可以产生显著的光电倍增效应，QE达到10000，如图7.3（a）所示。针对Au／Me-PTC／ITO的单质结器件，该团队在1998年利用热激发电流方法探究了其空穴陷阱产生的原因，他们认为Me-PTC的表面形貌十分粗糙，这些表面微结构在外加电场的激励下可以大量俘获空穴，这为实现光电倍增现象提供了可能［414］，原理如图7.3（b）所示。他们的研究表明，将温度降低至-50℃可以大幅度增加器件中陷阱所俘获的空穴数量，从而可以改善光电倍增效应，而继续降低温度则会带来Me-PTC体材料的电阻升高，在回路中Me-PTC薄膜所分到的电压随之升高，而肖特基结区所承受的电压随之下降，这导致了光电倍增效应的削弱。该器件致命的缺点在于其无法在室温下响应，工作过程必须冷却。
1996年，他们将活性层换成naphthalenetetracarboxylicanhydride（NTCDA），首次实现了室温下响应的有机光电倍增，该器件仍然是基于空穴陷阱辅助的电子隧穿效应［203］。同年，他们使用了P型材料二氢喹吖Quinacridone（DQ）作为活性层夹在两电极之间，并使用了低功函数的Ag（或Mg）与DQ的组合来构造具有图7.2（a）所示的肖特基结，从而第一次实现了电子陷阱辅助的空穴隧穿效应［413］。测试表明，Ag电极器件的性能优于Mg电极器件，具体地，当偏压达到20V时，Ag电极器件的QE达到2500，而Mg电极器件的QE大约为290。
可以实现有机光电倍增效应的材料还有小分子C60。黄劲松和杨阳基于无序结构C60及有序结构并五苯制作了一个双层活性层器件，他们发现在C60吸光的波段IQE可以超过1，而在并五苯吸光的波段范围内，IQE只能低于1，从而得出结论，具有无序结构的有机材料更有利于实现光电倍增效应［407］。在该文献中，他们还制备了结构为ITO／PEDOT∶PSS／C60／BCP／Al的器件，该器件利用PEDOT∶PSS修饰ITO构成复合电极，该复合电极与C60形成了图7.2（e）所示的能带弯曲，最终引起了空穴陷阱辅助下的电子隧穿效应，实现了EQE接近5000%的光电倍增现象。该器件在不同偏压的EQE谱及器件的光吸收谱如图7.3（c）所示，随着偏压的不断加大，光电倍增效应越发显著。研究表明，如果在PEDOT∶PSS／C60界面处插入一层20nm厚的BCP，器件将失去光电倍增性能。这说明光电倍增行为产生于PEDOT∶PSS与C60的界面，而非C60的内部。
图7.3 （a）器件Au／Me－PTC／Au在600nm光照下的EQE图［409］；（b）在器件结构Au／Me－PTC／ITO中，Me－PTC与金属界面的结构示意图［414］；（c）器件ITO／PEDOT∶PSS／C60／BCP／Al在不同偏压的EQE谱及器件的光吸收谱［407］；（d）ITO／NTCDA／C60／C60∶CuPc（7∶3）／BCP／Al器件结构以及能级图［434］。
2010年，Hammond等人以CuPc、C60分别作为活性层的给、受体制备了体异质结光电倍增探测器，结构为ITO／NTCDA／C60／C60∶CuPc（7∶3）／BCP／Al，如图7.3（d）所示［434］。他们在电极与光活性层之间插入双层空穴阻挡层，其中包括2～3nm薄的NTCDA以及10nm的C60，该设计有利于将更多空穴积累在空穴阻挡层与活性层之间的界面处，从而诱导大量的电子从电极处注入，实现了更高的光电流增益。当移除双层空穴阻挡层时，其在0V偏压下EQE值较标准器件高约2～3倍，但是随着偏压的加大，其器件EQE值达到小于1的饱和状态，更有力的证明器件的增益发生在双层空穴阻挡层与光活性层构成的界面处，而非光活性层的内部。
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