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2023-06-26
界面反应系数的原子模型优化方案
【摘要】：在3.2.4节的动力学分析中，最重要的两个动力学参数是原子扩散率和界面反应控制系数。为了方便比较，在界面反应控制系数中我们提出了一个类似的表达式。图3.11描述了越过Cu6Sn5/Sn界面的活化能，其中ΔGm是穿过界面的迁移活化能，ΔG是反应中或者是Cu6Sn5生长中每一个原子对应的化合物的自由能增益（驱动力），而λ是界面的宽度。图3.11越过Cu6Sn5/Sn界面的活化能式中，p为压力。但由于界面反应过程极其缓慢，因此不太可能考虑分子生长。
在3.2.4节的动力学分析中，最重要的两个动力学参数是原子扩散率和界面反应控制系数。面心立方金属中利用空位的原子扩散理论目前已经比较成熟并出现在多本教科书中。举例来说，扩散率可以表示为
式中，f是相关因子；n是最近邻原子的数目，在面心立方晶格中n＝12；v0是振动的德拜频率；λ是原子与其最近邻空位之间的原子跳跃距离；ΔGm和ΔGf分别是迁移和形成空位的自由能；kT是热能的通常含义。表达式
的物理意义是在跳跃原子附近存在空位的概率。
的物理意义是原子与最近邻空位之间发生成功跳跃交换的概率。至于相关因子，在面心立方晶格的空位机制中f＝0.87。
为了方便比较，在界面反应控制系数中我们提出了一个类似的表达式。图3.11描述了越过Cu6Sn5/Sn界面的活化能，其中ΔGm是穿过界面的迁移活化能，ΔG是反应中或者是Cu6Sn5生长中每一个原子对应的化合物的自由能增益（驱动力），而λ是界面的宽度。若考虑一维生长，并假定一个单位面积界面前进距离为dx，或一个dx乘以1的体积，那么这一体积内的原子数为
，其中Ω为原子体积。因此获得的总自由能应当为
且应等于这一过程中外力所做的功。
图3.11 越过Cu6Sn5/Sn界面的活化能
式中，p为压力。为了检验ΔG，根据如下的化学反应：
可知化学亲和力
式中，μη是Cu6Sn5化合物分子的化学势，μCu和μSn分别是未反应的Cu和Sn原子的化学势。反应中吉布斯自由能的变化量是
式中，n是反应的程度（单位为摩尔或分子），S、T、V和p都是在热力学中的通常含义。在常温常压下，反应的自由能增加量为
为将驱动力与界面反应的动力学相联系，需要考虑从Sn晶粒穿过界面跳跃到Cu6 Sn5晶粒过程中的Sn的原子通量，有[7]
式中，A2是Cu6Sn5表面每单位面积上原子适配的概率，即一个原子可以附着到Cu6Sn5晶粒上的概率，n1是Sn晶粒上单位面积内即将越过界面的原子数，v1是振动频率。从Cu6 Sn5到Sn的反向通量是
如果ΔG＝0，则两侧处于平衡状态，意味着增长停止。净迁移量为0，则通量相等。因此有
当ΔG<0时，则有净增长运动
线性化处理过程假定ΔG≪kT。生长速度是
式中，M是迁移率；
＝p[式（3.20）]。
为核查M的单位，可注意到，在爱因斯坦关系的基础上，M＝D/kT，其中D是扩散率，单位为cm2/s。由于A2 n1Ω2和v1的单位分别为cm2和s-1，故可得结果正确。为了比较，代入扩散率
并将其与面心立方晶格中利用空位机理所得的原子扩散率相比较，有
的物理意义是可跳跃原子旁边具有空位的概率，所以它类似于式（3.24）中A2中的含义，即Cu6Sn5表面上能够接受Cu原子或Sn原子的位点概率。如果A2＝1，界面动力学过程快，则生长类型为扩散控制型；如果A2<1，界面动力学过程比较缓慢，则生长类型为界面反应控制型。至于相关因子，在面心立方结构的空位机制中f＝0.87，但由于生长过程中，原子离开化合物分子发生反向跳跃或解离跳跃的概率很小，因此在反应生长中可取f≈1。
以上讨论了一个原子接着一个原子的生长过程。由于过程中涉及Cu原子和Sn原子两种原子，故需考虑每个分子的生长，它将涉及6个Cu原子和5个Sn原子。但由于界面反应过程极其缓慢，因此不太可能考虑分子生长。另外，当假设生长方式是一个原子接着一个原子的，则每个原子的自由能增益会小于A/11，其中A是形成Cu6 Sn5分子的化学亲和能。这是由于只有当形成一个完整的Cu6 Sn5分子时，才可获得能量A。若它只是部分形成，则每个原子对应的平均能量应高于A/11。
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2023-06-26
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2023-06-23
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